Beberapa gurunya antara lain Muhammad Al-Babili, Muhammad al-Barzanji, Muhammad Al-Babili, Muhammad al-Barzanji, Hamzah Fansuri, Syekh Ibrahim bin Abdullah Jam’an, Syekh Ahmad Qusyasi, dan Syekh Ibrahim al-Kurani.
Tak hanya belajar ilmu agama, Syekh Abdul Rauf juga belajar sejarah, mantik, filsafat, juga sastra.
Dia kemudian menguasai tasawuf, fikih, hadis, dan tafsir.
Syekh Abdul Rauf kembali ke Aceh pada 1662 dan menjadi orang pertama yang memperkenalkan Tarekat Syattariyah di Indonesia.
Aliran ini tidak hanya disebarkan di Aceh, tetapi juga di Minangkabau dan Cirebon, Jawa Barat.
Sebagai ulama besar yang berpengaruh, Syekh Abdurrauf as-Singkili pernah dipercaya menjadi mufti Kerajaan Aceh pada masa Sultanah Safiatuddin.
Jabatan mufti atau syaikhul Islam memiliki pengaruh besar dalam pembuatan kebijakan-kebijakan keagamaan, sosial, dan politik kerajaan, bahkan memberi nasihat langsung kepada sultan atau sultanah.
Syekh Abdurrauf as-Singkili pernah mengeluarkan fatwa bahwa perempuan boleh menjadi pemimpin negara.
Hal itu terjadi saat Sultan Iskandar Thani wafat pada 1641 tanpa meninggalkan ahli waris, permaisurinya, Sultanah Safiatuddin, yang menjadi pemimpin Kerajaan Aceh.
Menurut para ulama, keputusan itu menunjukkan bahwa fikih Syekh Abdurrauf as-Singkili bersifat dinamis atau tidak kaku, dan dapat menyesuaikan dengan perubahan tatanan dunia baru.
Dalam bidang keilmuan Islam, Syekh Abdurrauf as-Singkili disebut-sebut sebagai mahaguru di Nusantara.
Muridnya tidak hanya tersebar di Pulau Sumatera, tetapi juga di Jawa.