Dari Bogor, Soerjopranoto bekerja kembali pada pemerintah Belanda, 6 tahun kemudian dia keluar untuk selama-lamanya.
Lepas dari pegawai pemerintah, waktu dan tenaganya kemudian dia curahkan untuk perkembangan organisasi Sarekat Islam, di mana dia duduk sebagai anggota pengurus besar. Dalam salah satu kongresnya, tahun 1919, Soerjopranoto menganjurkan pemogokan sebagai alat penambah kekuatan batin petani dan buruh dalam menuntut perbaikan hidup.
Dia sadar betul akan jiwa pemberontaknya. Putra sulung Pakualam III, bangsawan Yogyakarta ini kemudian menjadi pemimpin para buruh perkebunan, para petani tebu, melakukan perlawanan terhadap pemilik perkebunan, yang orang Belanda.
Penanaman modal asing di bidang perkebunan meluas. Ini menimbulkan kegelisahan di kalangan rakyat tani. Mereka ini harus menyewakan tanahnya untuk tanaman tebu, dengan harga yang telah ditetapkan dan sangat rendah. Upah buruh perkebunan pun terlalu rendah.
Keadaan ini menimbulkan kesengsaraan yang tak kunjung habis di kalangan rakyat desa. Soerjopranoto prihatin melihat keadaan yang memburuk ini. Di mana-mana dia mengajak rakyat melakukan pemogokan untuk menuntut perbaikan hidup. Tak heran kalau kemudian dia dipanggil si raja pemogokan oleh Belanda.
Tindakan Soerjopranoto dalam soal perburuhan dan pandangan sosialisnya semua didasari pada jiwa dan keyakinan yang kuat pada agama Islam.
Bersama Cokroaminoto, Haji Agus Salim dan Abdoel Muis, Soerjopranoto mendirikan Sarekat Islam. Organisasi ini kemudian berkembang menjadi organisasi massa terbesar pada zamannya.
Keadaan yang memburuk inilah yang mendorong Soerjopranoto mendirikan organisasi sosial dengan nama barisan kerja untuk kebaktian yang luhur, Adhi Dharma. Adhi Dharma diorganisasikan seperti dalam ketentaraan dengan pangkat-pangkat dan tersusun sampai ke pelosok desa.
Organisasi ini bergerak dalam bidang ekonomi dan pendidikan. Antara lain ada bagian tabungan, koperasi pertukangan, kesehatan dan hukum. Semua didasarkan pada asas tolong menolong.
Untuk meningkatkan pendidikan anak-anak buruh tani didirikan sebuah sekolah yang di dalam daftar pengajaran maupun sistem pendidikan disejajarkan dengan Sekolah Dasar Belanda.
Ini sengaja agar supaya rakyat mempunyai pengetahuan yang sejajar dengan orang-orang Belanda dan sekali waktu, dapat dipergunakan sebagai alat perjuangan kemerdekaan.
Tuntutan-tuntutan perbaikan upah dan jaminan sosial lainnya yang dirumuskan oleh Soerjopranoto dianggap revolusioner oleh Belanda dan sangat berbahaya. Kakak Ki Hajar Dewantara ini banyak mendapat halangan dan pemerintah Belanda.