Legiun Mangkunegaran dijuluki sebagai Macan Asia oleh Belanda karena kehebatan mereka dalam bertempur dan kemampuan mereka yang setara dengan militer Eropa pada masanya.
Legiun Mangkunegaran terlibat dalam berbagai pertempuran, baik melawan pemberontakan rakyat maupun melawan musuh asing.
Beberapa pertempuran yang dimenangkan oleh Legiun Mangkunegaran antara lain adalah penumpasan bajak laut di Bangka (1819-1820), Perang Jawa (1825-1830), dan Perang Aceh II (1873-1904).
Legiun Mangkunegaran juga mendapat penghargaan dari Belanda atas jasa-jasa mereka dalam menjaga keamanan dan ketertiban di Jawa.
Pada tahun 1818, Gubernur Jenderal Thomas Stamford Raffles memberikan bintang jasa kepada Mangkunegara II dan para perwira Legiun Mangkunegaran.
Pada tahun 1830, Gubernur Jenderal Johannes van den Bosch memberikan gelar ksatria kepada Mangkunegara III dan para perwira Legiun Mangkunegaran.
Namun, Legiun Mangkunegaran tidak selamanya setia kepada Belanda.
Pada tahun 1825, ketika Perang Jawa meletus antara Pangeran Diponegoro dan Belanda, Legiun Mangkunegaran sempat berpihak kepada Diponegoro dan melawan Belanda.
Hal ini disebabkan oleh ketidakpuasan Mangkunegara III terhadap perlakuan Belanda yang semakin mengekang otonomi Praja Mangkunegaran.
Namun, pada tahun 1827, setelah mendapat tekanan dari Belanda dan ancaman dari Mataram, Mangkunegara III kembali berdamai dengan Belanda dan menyerahkan sebagian besar pasukan Legiun Mangkunegaran kepada Belanda.
Legiun Mangkunegaran akhirnya dibubarkan pada tahun 1904 setelah Perang Aceh II berakhir.
Hal ini disebabkan oleh kebijakan Belanda yang menghapuskan semua kesatuan militer pribumi di Hindia Belanda dan menggantinya dengan Koninklijk Nederlandsch-Indisch Leger (KNIL) atau Tentara Kerajaan Hindia Belanda.
Para prajurit Legiun Mangkunegaran kemudian dimasukkan ke dalam KNIL atau diberhentikan dengan hormat.
Legiun Mangkunegaran memiliki pengaruh yang besar terhadap perkembangan militer Indonesia saat ini.
Legiun Mangkunegaran menjadi contoh bagi pasukan-pasukan pribumi lainnya yang ingin memodernisasi diri dan mengadopsi teknologi militer dari Eropa.
Legiun Mangkunegaran juga menjadi cikal bakal dari Tentara Nasional Indonesia (TNI) yang lahir pada tahun 1945 sebagai pasukan perjuangan kemerdekaan Indonesia dari penjajahan Belanda.